研究人员Stephan Heinrich正在使用激光设置进行实验。

近年来，通过时间和角度分辨光电子能谱（PES）产生宽度大约为阿秒（10^-18秒）的极紫外（XUV）光脉冲的技术已经为科学家们开启了对原子级电子运动的快速动态观察的大门。但是，当他们观察到不可思议的短时间尺度时，光电子能谱实验本身通常是很难实施的。这是因为这些实验中需要仔细控制脉冲产生的光电子通量。每个脉冲产生的光电子太少会降低信噪比，需要数天或数周的实验时间来累积足够大的数据量。但很容易将电子聚集到它们之间的库仑排斥将使光电子能谱需要的精确角度测量难以实现，这种现象称为空间电荷效应。

目前，德国的研究人员设计了一种激光装置，他们认为可以解决这些问题，并且能够将光电子能谱数据的采集时间缩短一千倍。具体来说，该德国团队已经将光纤激光技术、非线性脉冲压缩和腔体增强技术结合在了一起，创造了一个能够以每秒1840万个脉冲的炽热重复率泵出阿秒脉冲的激光光源，并且利用正确的能量和光子通量来产生大量的脉冲。利用光电子是为了获得良好的信号，而且能够避免空间电荷效应。

研究人员认为，这项工作不仅可能对原子级电子动力学的研究产生影响，而且对极紫外频率梳光谱、纳米等离子体和其他领域也有影响。阿秒光电子能谱依赖于使用高次谐波产生（HHG）非线性现象的极紫外光源。可见光/近红外线中的强脉冲激光场被射入气体中，该气体使电子电离并使它们在振荡激光场中以所谓的有质动能“摆动”。当这些快速摆动的电子重新回到基态时，它们会发出包含紫外波长的阿秒光脉冲。阻碍研究人员实现这些实验的因素在于其驱动激光器的重复率仅有kHz级，以及避免空间电荷效应的需要。后者可能会扭曲或降低光电子能谱实验所依赖的电子动能和角度轨迹的精确测量。这意味着在一次实验运行中可能需要数小时或数十小时的收集时间才能积累足够的数据。

漫长的实验时间仅仅是完成这项实验的困难之一。这项新研究的参与者表示，实验时间过长足以使激光不稳定和样品污染问题蔓延到实验中，从而产生“严峻的技术挑战”。由德国马克斯普朗克研究所的Ioachim Pupeza领导的德国研究团队，包括参与MEGAS项目的科学家，德国马克斯普朗克研究所、德国慕尼黑大学和两个弗劳恩霍夫研究所之间将合作解决这些问题。为此，研究人员致力于寻找一种能够大大提高重复率的激光装置，以加速光电子能谱实验，光子能量和通量刚好足以产生大量光电子而不会产生空间电荷效应。

该团队的实验设置为高次谐波产生以18.4MHz的重复频率实现阿秒脉冲。在脉冲压缩、放大和腔增强（红线）之后，近红外波长的种子激光击中氩气池以驱动高次谐波产生的极紫外阿秒脉冲（蓝线），其激发钨靶并启用通过飞行时间检测器设置的角度分辨光电子能谱。

掺钛蓝宝石主振荡器充当种子激光器，以每秒7360万个脉冲的速率产生一系列300μW的1030nm波长脉冲。在前置放大器和脉冲拾取阶段之后，种子脉冲通过掺镱激光器光纤放大器中的三个啁啾脉冲放大级，以产生18.4MHz的能量为5.4μJ的250fs长的脉冲序列。非线性光谱展宽和啁啾去除的下一步将脉冲压缩到低于40fs的长度。最后，脉冲序列进入蝴蝶结形状的增强腔，用于将功率提升35倍，并且撞击氩气室以获得极紫外阿秒光脉冲的高次谐波产生。

该团队在光电子能谱实验中测试了这个极紫外光源，在钨靶上的10μm直径光斑中发射来自高次谐波产生光源的脉冲，并在飞行时间（ToF）光谱仪设置中测量光电子光谱。飞行时间的设置允许同时拾取电子动量（或空间分布）和动能，并且根据研究人员的说法，即使在高达18.4MHz的脉冲重复率下，也能够支持高达100％的占空比。研究小组发现，实验中产生的每个极紫外阿秒脉冲包含大约10^5个光子，足以在每个脉冲产生大约10^4个光电子，并使空间电荷畸变保持在几十meV的可控水平。此外，高脉冲重复率意味着目标每秒释放一些10^10个光电子。

重复脉冲上的高电子通量与飞行时间光谱仪设置相结合，指出“在相同的空间电荷条件下，相对于最先进的阿秒光电子能谱实验，计数率提高了两到三个数量级。”而且研究人员认为，它可以通过相同的千倍因子在一些电子动力学实验中减少所需的测量时间。团队负责人Pupeza在随同研究的新闻稿中指出：“这一进展对凝聚态物质系统的研究具有重要意义，它还为研究纳米结构中的局部电场开辟了新的机会，这对于未来光波信息处理的应用具有重要意义。”

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