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美国洛斯阿拉莫斯实验室研究用于光电子设计的激子比例法则

2018-07-09

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美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的研究人员设计了一种比例法则,能够在实验室中的任何厚度的钙钛矿量子阱中确定激子的结合能,从而确定它们的带隙结构。该研究结果是基于对由卤化物钙钛矿制成的量子阱中的激子的研究。研究中使用的激子是电中性的准粒子,只有当电子和电子空穴结合在绝缘或半导体固体中时才存在,例如量子阱。

该研究中使用的量子阱基于具有Ruddlesden-Popper相(RPP)的层状结构的钙钛矿化合物。研究人员已经知道,他们能够通过改变钙钛矿层的厚度来调整RPP钙钛矿层中的激子和自由载流子的共振,但是他们目前不知道如何测量激子质量的变化情况。

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相互作用的电子电荷形成了一个强烈的束缚激子,它被困在一个原子厚度的混合钙钛矿层中。彩色的球代表一个电子和一个空穴,电子空穴对组成了激子。金字塔形八面体刻画出二维钙钛矿的晶体结构。

美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的科学家Jean-Christophe Blancon表示:“改变这些半导体的厚度使我们对物理学中的单层二维材料和三维材料有了基本了解。”洛斯阿拉莫斯国家实验室的研究人员在60特斯拉的磁场下测试量子阱,以直接探测激子的有效质量。其后将样品带到美国莱斯大学,在那里将其置于暴露于超低温、高磁场的环境和偏振光的照射下,并使用分光镜观察。

了解激子的性质并产生激子束缚能的一般比例法则是光电子器件设计的第一步。洛斯阿拉莫斯实验室的研究人员利用光谱技术来探测RPP钙钛矿化合物内的光学跃迁,而激子结合能就来自这一步骤。研究人员将探测结果与计算模型进行了匹配,并确定最多五层的钙钛矿量子阱中的激子的有效质量比其三维体积中的激子的有效质量大两倍。

Blancon表示随着量子阱接近5层(3.1纳米),电子和空穴之间的结合能量显著降低,但仍然大于100 meV使得该能量足够稳定能够在室温下使用。通过结合实验和计算机模型数据,研究人员能够设计出一种能够预测任意厚度的二维或三维钙钛矿中激子结合能的比例法则。研究人员进一步发现,通常在室温下的三维钙钛矿中,超过20个原子厚度(大约12nm)的钙钛矿量子阱从量子激子跃迁到经典自由载流子规则中。

研究人员指出,尽管实验是在超低温下进行的,但他们观察到的情形应该也适用于室温。洛斯阿拉莫斯实验室的科学家Aditya Mohite表示:“这项工作代表了一个基础而非直观的结果,我们确定了Ruddlesden-Popper二维混合钙钛矿中激子结合能的普遍的尺度行为。这是一项几十年来一直难以捉摸的基本测量方法,但在基于这类材料设计任何光电子器件之前是至关重要的,并且可能对未来的设计产生影响,例如零阈值激光二极管和光电子多功能异质材料。”


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