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布朗大学Angew: CsPbBr3界面两性配体修饰用于光催化C-C偶联

2020-09-03

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由于其在光催化反应中具有超高的光电化学性能(高吸光性、长激发态寿命等),半导体量子点受到光催化领域的广泛关注。有鉴于此,布朗大学Ou Chen等报道了通过2-(3,4-二甲氧基苯基)-3-羰基丁腈作为模型分子,考察了其C-C氧化偶联反应性能。令人惊喜的发现是,CsPbBr3钙钛矿量子点材料在修饰两性配体后,能够在可见光催化反应中实现>99 %的立体选择性和99 %的反应收率。扩展底物相关实验发现,该反应能够兼容芳环、以及多种官能团,并生成立体构型为dl的产物。本文中的实验结果为钙钛矿量子点用于光催化C-C偶联反应提供了经验。

       反应优化。将2-(3,4-二甲氧基苯基)-3-羰基丁腈(1a)作为反应物,CsPbBr3作为催化剂,界面上修饰硫酸根/铵结构的两性配体,在THF/甲苯混合溶剂中和435~445 nm LED光催化条件中进行反应,在卞基位点活化C-H键,并结合为二聚反应。作者发现,由于在界面附近的立体位阻作用,该反应选择性生成结构为dl的二聚分子。


参考文献 Yucheng Yuan, Hua Zhu, Katie Hills-Kimball, Tong Cai, Wenwu Shi, Zichao Wei, Hanjun Yang, Yolanda Candler, Ping Wang, Jie He, Ou Chen*Stereoselective C–C Oxidative Coupling Reactions Photocatalyzed by Zwitterion Ligands Capped CsPbBr3 Perovskite Quantum Dots, Angew. Chem. Int. Ed. 2020 DOI: 10.1002/anie.202007520
       https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007520

消息来源: 知光谷


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