超快强激光作用下，原子或分子内的束缚电子将从光场中吸收光子能量发生电离。根据激光强度的不同，电子的超快电离可以理解为多光子电离或量子隧穿机制。近年来，研究人员发现在强激光场作用下电子有一定的概率不被电离而被囚禁在里德堡态，形成稳定的中性里德堡原子分子。经过不断的科学探索，研究人员提出强激光诱导里德堡态激发的物理机制与原子分子电离机制类似，可以用多光子共振激发或受挫量子隧穿图像来解释。多光子共振激发机制指出电子吸收多个光子能量后直接共振布居到里德堡轨道上，而受挫量子隧穿图像指出高激发的中性里德堡态原子的产生可以用电子重俘获机制来解释。然而，自从强激光诱导里德堡态激发现象被发现以来，强激光场作用下产生里德堡原子分子的物理机制一直在此二者之间饱受争议。其主要原因是，在过去的研究中，里德堡原子分子激发过程中电子与原子核之间的关联效应一直被忽略。

吴健教授团队长期从事分子内电子-核关联效应精密测控方面的研究。发展了电子-离子多体符合成像技术、电子-原子核关联能谱技术，首次实验观测到分子内电子-核在多光子吸收过程中的能量关联共享效应[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)]，揭示了分子振动态布居作为电子-核共享多光子能量的物理机制[Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]。2017年，进一步发展了中性里德堡原子探测技术，首次实现了强激光场作用下分子内电子重俘获超快动态过程的精密测量与操控[Phys.Rev.Lett.119,253002(2017)]。

基于此前发展的中性里德堡原子探测技术，吴健教授团队提出利用紫外飞秒强激光脉冲与最简单的两电子中性分子系统氢气(H2)分子相互作用，开展强激光诱导里德堡态激发过程的实验探索。利用电子-核关联能量谱，强激光场作用下氢分子双电离通道和里德堡原子激发通道均可用三步过程很好的描述。实验结果表明，由于斯塔克位移效应的影响，发生里德堡态共振激发处的核间距会随着光强变化，从而影响电子与解离原子核之间的分配比，最终引起里德堡原子的能谱结构随光强变化。当光强达到一定强度时，氢分子双电离通道和里德堡原子激发通道的解离原子核能谱变得非常相似。这一现象表明，多光子共振激发机制作为强激光诱导里德堡态产生的普适机制，同样可以很好的解释受挫隧穿电离理论的预测结果。相关研究结果发表在Nat. Commun. 10, 757 (2019)。

该项研究揭示了分子内电子-核关联效应在里德堡原子产生的过程中的重要性，极大深化了我们对强激光诱导里德堡态激发这一基本物理行为的认识，为强场里德堡原子分子激发的相干调控提供了新方法和新思路。

图1 超短飞秒激光诱导氢气分子解离产生中性里德堡原子及其符合探测示意图。

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